过渡金属三硫属化物的可控表面缺陷工程

新加坡国立大学的科学家开发了一种方法，可将两种不同类型的硫空位可控地引入三硫化锆 (ZrS 3 ) 中，从而将其转变为用于过氧化氢 (H 2 O 2 ) 生成和苄胺氧化的有效光催化剂。

缺陷的引入会导致材料的物理和化学性能发生意想不到的变化。因此，缺陷工程已成为在化学反应中开发更高效光催化剂的通用工具。在光催化应用中，缺陷的引入会对材料的光吸收、电荷载流子动力学和表面催化动力学产生重大影响。更好地理解引入这些缺陷所带来的构效关系，可以开发出更有效的光催化材料。

由新加坡国立大学物理系和化学系陈伟教授领导的研究小组开发了一种可控引入两种不同类型缺陷的方法，即二硫化物阴离子 (S 2 2- ) 和硫化物离子 (S 2- ) ZrS 3纳米带中的空位(图(a)至(f))。ZrS 3纳米带是长长的一维纳米结构，看起来像条带。研究人员发现，S 2 2-和S 2-空位可以通过两种不同的方法引入到纳米带材料中(图(g)和(h))。对于 S 2 2-空位，这涉及将 ZrS 3纳米带在 700℃ 真空条件下。对于S 2-空位，使用基于锂的水热法。通过改变退火时间(10、15 和 20 分钟)和存在的锂量，可以获得具有不同量的 S 2 2-空位和 S 2-空位的缺陷工程 ZrS 3材料。

研究人员发现，这种缺陷工程化的 ZrS 3材料可以增强 H 2 O 2的光催化生产，同时将苄胺在水中选择性氧化为苄腈。他们系统地研究了 S 2 2-和 S 2-空位对电荷载流子动力学和光催化性能的影响。他们的研究结果表明，S 2 2-空位可以显着促进光生载流子的分离。另外，S 2-空位不仅促进了光催化过程中的电子传导和空穴提取，而且还改善了苄胺氧化的动力学。ZrS 3材料中的这两种不同类型的空位共同作用以提高光催化反应的性能。在模拟阳光照射下，ZrS 3材料分别以78.1 ± 1.5 和32.0 ± 1.2 μmol h -1的速率产生H 2 O 2和苄腈。

陈教授说：“我们的研究结果为缺陷工程开辟了一条新途径，并有望为研究构效关系以设计和开发更高效的光催化剂提供潜在策略。”

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