单相共价有机骨架膜使CO2选择性分离成为可能

由科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)的杨伟深教授和彭元博士领导的研究小组开发了一种制备单相CO2选择性共价有机框架的新策略。COFs) 纳米片膜具有高 CO 2 /H 2分离系数和高 CO 2渗透性。

该研究于 7 月 20 日发表在Angewandte Chemie International Edition上。

二维 (2D) COFs 是一类具有永久一维孔的结晶有机骨架，有望在 CO 2捕获领域用作高质量的膜材料。然而，它们的固有孔径 (>0.8 nm) 太大，无法为目前的气体分离提供所需的分子筛能力。

研究人员将平均粒径为 3 um、孔径不同的三种 2D COFs，即 TpPa-1、TpPa-2 和 TpHz 剥离成 2 nm 厚的纳米片。在去角质处理后，完整的结晶度和功能性得以很好地保留。

他们发现，即使是具有相对最小固有孔径的 TpHz，也无法以传统的体膜形式表现出所需的气体分离性能。以超薄纳米片作为膜构建单元，他们开发了新型 COF 纳米片膜，具有独特的交错堆叠微结构。

“就像渔网一样，你可以不规则地堆起几张网来捕捉小鱼，”彭博士说。

有趣的膜结构与COF 骨架固有的CO 2选择性吸附能力相结合，赋予COF 纳米片膜基于表面扩散机制从混合CO 2 /H 2气体中优先渗透大CO 2分子。

在这些膜中，具有中等孔径的TpPa-2纳米片膜表现出最高的CO 2 /H 2分离系数和CO 2渗透率，达到了具有商业可行性的合成气分离目标。

研究人员发现，TpPa-2纳米片膜表现出源自交错堆叠模式的适当变窄的孔隙，这恰好允许两列 CO 2分子通过，并最大限度地阻止 H2 通过。

该研究为气体分离领域高性能COF膜的设计和制造提供了一种新的孔工程策略。

“充分利用这种孔隙工程策略，具有不同孔隙结构的不同类别的 COF可以实现特定的基于膜的气体分离，”杨教授说。

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