封装的镍钴合金纳米粒子催化HDO反应

将丰富的生物质及其衍生物转化为高附加值的燃料和化学品被认为是减少我们对传统化石资源依赖的有前途的绿色途径。其中，木质纤维素的热解已成为大规模生产生物油以替代化石燃料的绿色经济手段。然而，由于含氧量丰富，所获得的生物油能量密度相对较低，可能对发动机造成损害。因此，催化加氢脱氧 (HDO) 已被用于通过选择性去除氧含量来升级具有高能量密度的生物油。

作为直接的木质纤维素热解产物，香草醛可以通过 HDO 升级为 2-甲氧基-4-甲基苯酚 (MMP)。获得的MMP不仅作为高能量密度燃料具有广泛的应用，而且作为合成药物和香料的重要中间体具有广泛的应用。因此，需要开发能够在水中选择性地将香兰素HDO转化为MMP的高效非贵金属催化剂。

基于合金纳米粒子 (NPs) 的催化剂的协同效应已被有利地用于显着提高催化剂性能，以将生物质和生物质衍生物升级为高价值的化学品和燃料。通常，第 VIII 族金属(Ni、Ru、Rh、Pd、Pt)对不饱和 C=C 键和 C=O 键的氢化具有高催化活性。因此，非贵重的镍基催化剂已被广泛用于催化 HDO 反应，但对无氧产物的选择性有限。为了提高镍基催化剂的脱氧活性和选择性，将镍与其他金属结合形成合金纳米颗粒是一种有效的策略。

近日，中国科学院 HFIPS 固体物理研究所赵慧军教授领导的研究小组报告了由 N 掺杂碳纳米管 (N-CNTs) 限制的明确定义的 Ni-Co 合金 NPs 的可控合成及其作为一种高效的 HDO 催化剂，将香兰素、其衍生物和其他芳香醛转化为相应的 MMP 和脱氧产物。实验结果表明，合成的 Ni-Co 合金 NPs 催化剂(NiCo@N-CNTs/CMF)可以在温和的反应条件下以 100% 的选择性将香草醛完全转化为 MMP，超过了报道的高性能非贵重的 HDO 催化剂。令人印象深刻的是，该催化剂对广泛的香草醛衍生物和其他芳香醛表现出优异的 HDO 催化性能，转化效率为 100%，选择性高(91.5% 至 100%)。DFT 计算和实验结果证实，所获得的优异 HDO 催化性能是由于合金化 Ni-Co NPs 的协同作用大大促进了 C=O 的选择性吸附和活化，以及活性氢物质的解吸。这项工作的发现为设计和开发用于水中 HDO 反应的高效过渡金属基催化剂提供了一种新策略。

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