使用自由电子激光表征的液态碳

从普通的煤烟到珍贵的钻石，碳在许多方面都很熟悉，但是液态碳只是其中的一小部分。在研究人员FERMI 自由电子激光(FEL)源现在不仅产生的液体碳样品，但其特征在于它的结构，追踪发生作为它们的碳样品熔化电子键合和原子坐标的超快重排。该项目的首席研究员埃米利亚诺·普林西皮(Emiliano Principi)说：“据我所知，这是凝聚态物质中最快的结构转变。”

这项工作填补了元素相图中的一些空白，即在不同温度和压力下其相的图。尽管碳无处不在，并且它在许多科学领域都引起了人们的兴趣，从传感器和太阳能电池到量子计算和太空火箭保护系统，但其相图的知识仍然是零散的。通常，一旦固态碳不能吸收热量，它就会升华为气体。对于其他材料，研究人员可以注册高压电池，以防止样品在高温下直接膨胀成气体，但是这些通常是金刚石，正是这种条件旨在融化的元素。

相反，Principi，Claudio Masciovecchio和他们的团队使用了FERMI飞秒泵浦探测系统，将来自泵浦激光器的高能量负载沉积到无定形碳样品中，然后仅在数百飞秒之后就通过样品测量了X射线吸收光谱用探测激光FEL脉冲。尽管以前已经有关于使用激光加热液态碳的研究，但这是第一个使用具有足够短的波长和时间分辨率的激光脉冲在系统动力学的时间尺度上区分样品结构的研究。

串出

研究人员看到的是键合和原子排列发生了显着变化。非晶碳主要由描述为sp 2的石墨和石墨烯中发现的电子键类型决定，其中每个碳原子彼此键合三个，形成紧密相互作用的碳原子平面。但是，当激光打到样品上时，该键变为sp 1，其中每个碳原子仅与两个碳原子键合，形成碳原子串。普林西皮说：“在我看来，这真是令人着迷。”他当时解释说，没有时间通过​​声子进行热化，因此原子平面从平面到弦的原子排列的调整直接取决于静电势的变化。从修改的绑定。FERMI科学计划负责人Masciovecchio补充说：“我们从未见过如此迅速的转变。”

由德国卡塞尔大学的合作者Martin Garcia和Sergej Krylow对系统动力学进行了从头算的一组计算，对实验进行了补充。他们在计算和实验之间找到了极好的一致性，正如Principi指出的，“非常罕见”，“特别是在这类实验中”。通过这项理论工作，他们能够确定过程中达到的温度(高达14,200 K)以及激发碳系统中电子与声子之间的相互作用强度-17×10 18 Wm -3 K -1。众所周知，量化材料中电子-声子相互作用强度的参数很难确定，可能对将来的模拟很有用。

简短而甜美

碳中的核心电子在4 nm的波长处吸收，这就是为什么以前使用在可见波长下工作的台式激光器进行的实验只能测量反射强度的原因。由于实验产生的等离子体会导致反射率激增，因此样品对于这些测量值基本上保持不透明。FERMI FEL可以使用4 nm的激光脉冲，因此研究人员可以测量核心电子的吸收光谱，并清楚地了解泵浦脉冲如何影响结构和键合。Masciovecchio说：“当将电子带入连续体时，电子将开始观察周围发生的事情。”他描述了在电子被激发的情况下使用X射线吸收的优势，这与反射光谱相反。“它'

FERMI的设置对于时间分辨率也具有至关重要的优势。自由电子激光器从加速到相对论速度的电子束产生辐射。电子束和波荡器(周期性的偶极磁体系列)之间的相互作用会放大辐射，从而产生非常明亮的激光源。在FERMI，台式激光为自由电子激光注入了种子，这使研究人员能够将泵浦和探测脉冲同步到7飞秒以内，而其他自由电子激光设备则需要200飞秒。由于存在时间短暂，这种定时精度是研究液态碳的关键-在300飞秒内，样品开始热化并膨胀为气体。“聚会在半皮秒之后就结束了，”普林西皮补充说。

结果填补了碳相图中的一些空白。了解碳基系统在极端温度和压力下的行为方式可能对天体物理学有用，例如在最近观测到的碳基系外行星的研究中。在以后的工作中，Principi及其同事可能将相同的方法应用于其他碳同素异形体的研究，以了解不同起始密度的影响，以及对诸如硅或铁等其他元素的整体研究。

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