主动学习加速了氧化还原液流电池的发现

通过主动学习，科学家们可以更快地找到适合氧化还原液流电池的候选人。当需要设计一种新的电池化学成分时，科学家只能通过实验尝试几种可能性，因为合成和研究每个新分子都需要时间和资源。通过使用超级计算机执行可靠的分子模拟，研究人员可以加快所需的材料筛选过程并扩大搜索范围，同时获得有关不同化学内在可能性的详细信息。

但是，即使在这些超级计算机上运行的高通量模拟也只能查看某些类型电池存在的可行化学成分的一小部分。在能源部(DOE)的阿贡实验室(Argonne National Laboratory)的一项新研究中，研究人员正在采取下一步行动，通过利用人工智能来加速寻找最佳可能的电池组件。

“在如此大的化学空间内进行如此重大的改进是显着的。” —拉杰夫·阿萨里(Rajeev Assary)

由Argonne化学家Rajeev Surendran Assary领导的研究小组研究了氧化还原液流电池的内部工作原理，其中化学能存储在与电极相互作用的溶解分子中。液流电池有望用于电网。它们用注入了存储和释放能量的分子的液体溶液代替了固体阴极和阳极。

常规的液流电池基于每个分子具有一个电荷存储元件的分子，而通用性有限。在联合中心储能研究(研究人员JCESR)，一个 DOE 能源创新集线器为首阿贡，引入存储和与物料称为释放能量的概念“氧化还原活性的聚合物，”或redoxmers，其基于较大的分子，每个都有数十个电荷存储元件。

与传统系统相比，氧化还原剂具有更大的灵活性，可以独立地自定义电池特性和性能的许多方面。氧化还原液流电池为液流电池设计打开了一个新的窗口，因为它们可以低成本提供高功能，而对环境的危害很小。 JCESR的氧化还原液流电池有潜力改变我们对液流电池的思考方式，并将其用于电网。

对于正在研究的氧化还原剂，Assary和他的同事注意到，随着电池的充电和放电，它们倾向于形成无活性的薄膜。为了防止这种现象，Argonne团队希望设计一种氧化还原剂，该氧化还原剂可以在特定电压下电裂解，从而释放出来重新进入电解液。

该研究的另一位作者Argonne博士后研究员Hieu Doan表示：“您可以把它想象成清洗锅子”。“为了更容易地去除粘的食物残渣，可以用大火煮，这就是我们正在与电力做什么。”

研究人员希望劈裂电压刚好在电池的正常工作范围之外，这样就不会影响性能，也不需要大量额外的能量。

为了找到可以在适当电压下分裂的氧化还原剂，Assary和研究小组转向了实验室计算资源中心的Argonne的Bebop超级计算机。首先，研究人员跑了一组 1，400 使用密度泛函理论(不同redoxmers DFT)计算，这是高度准确的，但在计算上昂贵的。然而，这些 1，400 redoxmers仅占总化学空间，研究人员有兴趣的一小片。

“在实验上，可能需要花费数月的时间来合成和测试这些氧化还原剂中的十二种，因此能够在计算机上详细研究一千多种氧化还原剂是必不可少的，” Assary说。

这些氧化还原聚合物均由分子支架组成，在分子支架上放置了各种不同的化学官能团，这些化学官能团是额外的原子或分子。“脚手架是基于从我们的实验合作者的建议设计，”多恩说。尽管支架在整个氧化还原聚合物中是一致的，但改变官能团可提供不同的性质。

为了找到选自以上的较大数据集中的理想分子 100，000 redoxmers而不运行广泛 DFT 计算，研究人员使用称为主动学习机器学习技术。这个较大的数据集包括其在结构上类似于在原始redoxmers DFT 的数据集 1，400 分子- ，只要分子的两组中使用的相同支架。但是，由于填充官能团的方式不同，因此属性也有所不同。

“您可以在机器学习中进行多少学习，这取决于您的训练数据集，” Assary说。“你只能知道你所看到的，如果你有不同的东西，你想做出预测，它可能不会是有效的。”

Assary和他的同事没有对全部数据进行培训，而是仅对几种不同的氧化还原仪可能性进行了培训。根据Doan的说法，在使用10个 数据点训练模型后，模型会 从剩余的数据池中自行选择第 11个数据点。

“模型保证通过将新数据点添加到训练集中，它将变得更好，然后我们可以再次训练它，” Doan说。“无论最大化模型，这将是下一个数据点来接的准确性。”

Assary表示，以识别 30个 从初始数据集具有所需性质的分子 1，400，只用了 70个 拾取。如果采用随机选择，则只有 9 %的选择会成功，这代表了五倍的改进。

“在如此大的化学空间内，如此巨大的改进是显着的，”阿萨里说。事实上，当相同的方法被施加到 100，000 +数据集，它成功地发现 42个 内的期望分子 100个 拾取。

基于这项研究的论文，“量子化学知情的主动学习来加速可持续储能材料的设计和发现”为题发表在5月 28日 材料化学的问题。

除了Assary和Doan之外，其他研究人员还包括Argonne的Garvit Agarwal和伊利诺伊大学厄本那香槟分校的Hai Qian，Michael Counihan，JoaquínRodríguez-López和Jeffrey Moore。

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