研究揭示了二维层状钙钛矿中相邻量子阱之间的螺旋辅助电子转移机制

二维 (2D) 钙钛矿是由交替的无机层和有机层形成的多量子阱 (QW) 结构。它们在太阳能电池、LED 和光电探测器的应用中很有前景。然而，由于QW 之间的绝缘有机配体施加的能垒，光生激子通常被限制在钙钛矿QW 平面内，并且表现出较差的层间(QW 到 QW)载流子传输。这限制了二维钙钛矿在光电器件中的进一步应用。

近日，科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)金胜业教授领导的研究小组揭示了二维层状钙钛矿中俄歇辅助层间电子转移的新机制。它为设计具有光学可调 QW 到 QW 电荷传输特性的 2D 钙钛矿提供了新指南。

科学家们对一系列具有不同配体烷基链长度(m = 8、10、12、18)的 (C m H 2m+1 NH 3 )2PbI 4 2D 层状钙钛矿进行了泵浦强度相关瞬态吸收实验。

更长的配体链(更大的 m)导致 QW 带隙能量 (Eg) 的增加以及层间电子转移的更低的能垒 (Eb)。当 m≥12 时，Eb 的值接近 Eg，在瞬态吸收 (TA) 光谱中观察到长寿命和类似衍生物的特征。类似的 TA 光谱特征在 m≤12 的短链二维钙钛矿中不存在。

科学家们提出了一种新的俄歇辅助 QW 到 QW 电子转移机制来解释实验结果。当 Eg ≈ Eb 时，激子的俄歇复合可以泵浦另一个激子中的电子，通过势垒配体向相邻的 QW 转移。分离的电子和空穴建立了内部电场，并通过量子限制的斯塔克效应引起了类似导数的瞬态光谱特征。

这种俄歇辅助电子转移机制可用于设计新型层状二维钙钛矿，其具有改进的层间电荷迁移率或可调光学特性，最终可用于光电和光学调制器件。

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